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CuAlO2的构造和能带特点

CuAlO2的构造和能带特点
   1823年,ThomasSeebeck首次发现热电效应后,人们结束了对热电资料的钻研和利用。热电资料可以利用液体外部载流子重复轮回静止兑现热量与电能间接彼此转化,因此可利用于时差火力发电和制冷技能等畛域。与通例热电技能相比,时差火力发电存在构造容易、无噪声、体积小等长处,真空泵可无效利用公共汽车膻气、工场锅炉排放的气体、地热、月亮能等废热、余热,无净化,因而可用来酒精化工、检测仪器、环保、飞行航天、医疗保健、家用电器等诸多畛域,在热电转换中将存在狭小的利用前景。
   资料的热电性能通罕用热电优值Z来表征,Z=s2&sigma;/k,式中&sigma;、s和к别离为电导率、Seebeck系数和热导率,s2&sigma;常称为功率因子。可见,普及&sigma;和s,升高к,无利于Z的增大。
   热电转换效率低(6%~11%)是眼前热电资料在理论利用中面临的重要问题,因此寻求存在高热电转换效率的资料是钻研者一直谋求的指标。眼前正在利用且钻研较为成熟的热电资料重要有BiTe、PbTe、SiGe等固溶体合金,它们预示出无比高的热电优值,但在低温大气条件中易合成,从而利用受到定然制约。近年来,人们的留神力逐步转向对非金属氧化物的钻研,如(Zn1-xAlx)O、(Zn1-y
Mgy)1-xAlO、(Ca1-xBix)MnO3、CdIn2-xSnxO4、Cd2SnO3、Cd2Sn1-xSbxO4、In2Te1-xRexO4等,所以非金属氧化物在低温大气条件下存在良好的热学和化学稳固性,且制备容易,利润低。1997年,阿曼鸿儒Terasaki等发现一种新型热电资料NaCo2O4存在较好的热电性能,其热电优值和Seebeck系数别离为818&times;10-4k-1和100&mu;Vk-1。然而因为NaCo2O4在大气中的吸湿性以及热度高于1073K时钠的挥发性,其利用同样受到制约。在探寻高性能和条件稳固性的氧化物热电资料的内中中,人们又发现了存在铜铁矿构造的资料CuAlO2。CuAlO2存在超晶格层状构造,依据Hicks模子,这种构造的资料存在较高的电导率和Seebeck系数以及较低的热导率,将有很好的热电性能。Koumoto等率先指出CuAlO2将变成无比有前景的热电转换资料。
   白文下结论了近年来各钻研者对CuAlO2热电性能的钻研成绩,对莫须有CuAlO2热电性能的成分继续综合与探讨,并提出普及其热电性能的可能路径。
CuAlO2的构造和能带特点
   CuAlO2存在铜铁矿构造,属于菱方晶系。因为AlO2共棱八面体的堆垛相反,CuAlO2存在3R和2H两种晶型,别离属于R3m和P63/mmc空间群,两种晶型存在类似的能带构造。CuAlO2的晶格常数别离为a=2.8567A,c=16.943A,间接带隙3.5eV,直接带隙1.8eV。3R2CuAlO2结晶体构造见图1。在c轴位置,六角密排的Cu原子团层与AlO2共棱八面体交替堆垛构成层状构造。其中每个Cu+与2个O2+共价配位构成O-Cu-O的线形哑铃构造,每个Al3+与四周6个O2+构成八面体配位;每个O2+与四周四个阳离子(1个Cu+和3个Al3+)形成准多面体构造。真空泵Cu与相邻O之间的键长为1.86A,与相邻Cu之间的键长为2.86A,Al与相邻O之间的键长为1.91A。
   图1 铜铁矿CuAlO2的晶格构造示用意
   从CuAlO2的分波态密度图(见图2)中可看出,CuAlO2的价带重要是由Cu3d和O2p能级组成,其中Cu3d能级起重要作用。因为Cu3d能级与O2p能级无比濒临,易构成共价键联合,而且氧离子与四周四个阳离子(1个Cu+和3个Al3+)形成多面体构造,构成了sp3杂化轨迹,使得氧中没有非成键的能级存在,从而可减小O2p能级对空穴的局域作用,增多了空穴在晶格内的迁徙威力。这一点正相符Kawazoe等提出的p型TCO的设计思维。
图2 3R-CuAlO2的分波态密度(PDOS)
   因为阱宽量子制约效应资料为单带单载流子(空穴)零碎,且超晶格构造导致态密度Nv增多,从而普及了空穴深浅(Nv&prop;m/(h2a),其中m为空穴品质,a为量子阱宽,h为普朗克常数),因此资料存在比拟高的Seebeck系数和电导率,同声层状构造无利于声子散射,升高热导率,从实践上讲CuAlO2存在较高的热电优值。

 

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